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气体吸附、分离与催化转化
2019-10-23 13:51  

经功能化设计的纳米多孔材料对混合气可实现高效率、可再生、高选择性分离,有效避免了传统基于化学吸附造成的设备腐蚀、再生高耗能、吸收剂挥发等问题。

针对温室气体捕获、分离及存储领域对绿色吸附分离材料及技术的需求,通过针对性的设计调控,采用杂原子掺杂、孔道表面修饰、孔结构及尺寸精确控制等手段,成功制备了系列新型纳米孔碳材料(图1)、多孔有机聚合物材料(图2)及有序介孔材料,总结了高性能吸附分离材料的设计理念及评价标准。

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图1:具有三连续结构的氮掺杂碳多孔吸附剂的结构及组成信息

如针对烟道气中CO2含量低、湿度大、分离困难的实际问题,设计制备了一类全氟代多孔有机聚合物材料(FCTF-1)。氟原子的引入导致孔道窄化至超微孔(小于0.7 nm)范围、骨架极性增加、孔道表面疏水等三方面影响。FCTF-1即使在湿烟道气情况下也可保持80%以上的吸附分离能力,因此FCTF-1具有潜在用于烟道气分离的可能。课题组自主设计搭建了一套高精度的动态吸附分离装置,可测试各类纳米孔材料对真实混合气的实际分离效果。已成功实现了对烟道气(CO2/N2)、沼气(CH4/CO2)、煤层气(CH4/N2)及乙烯原料气(C2H4/C2H2)等混合气的绿色分离。

图2:全氟代有机多孔吸附剂的结构及其干湿烟道气分离研究

针对温室气体尤其CO2的影响日益突出的问题,课题组还开展了基于纳米多孔材料的CO2电催化转化研究。目前已经开展了金、银、铜及其合金等纳米多孔金属材料的CO2电催化转化研究。基于以上研究,可在本方向实现完美的碳循环(图3)。

图3:方向研究示意图

代表性论文:

Energy Environ. Sci.,2013, 6, 3684;Angew. Chem. Int. Ed.,2015, 54, 574;Nature Commun., 2015, 6, 7328;Chem. Mater.,2012, 24, 4725;Carbon,2015, 92, 297.

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